Nació en la ciudad de La Coruña, en el barrio de Monte Alto (en la avenida de Hércules). Sus primeros pasos en el fútbol los dio en el equipo Perseverancia,2 de la parroquia de Santo Tomás. Se inició profesionalmente en el Real Club Deportivo de La Coruña.
Suárez destacó en el FC Barcelona de los años 50 y en el Inter de Milán, en el que jugó diez años, en los años 60, conquistando junto al entrenador Helenio Herrera, principal artífice de que Luis recalara en el Inter, los máximos títulos futbolísticos del mundo, tanto colectivos como individuales. En este equipo, conocido como el "Gran Inter", Suárez era el auténtico líder en el campo. Su traspaso al Inter fue el más caro de la época y se realizó por el equivalente en la época de 204.000 euros.3 Fue un interior zurdo dotado de una extraordinaria técnica individual, y capacidad goleadora. Fue el primer español en ser fichado por un club italiano, y es el único futbolista nacido en España que ha sido distinguido con el Balón de Oro (1960) ya que Alfredo Di Stéfano también fue premiado en dos ocasiones ya con su nacionalidad española.
Con la Selección española fue 32 veces internacional y participó en el primer gran éxito obtenido por la selección: el triunfo en la Eurocopa 1964, celebrada en España.
Años más tarde, de 1988 a 1991 fue entrenador de la selección, a la que dirigió en la Copa Mundial de Italia 1990, tras haberla clasificado de manera brillante en la fase de clasificación previa a la disputa del mismo.
Tras el Mundial, y en medio de unas críticas de la prensa nacional de forma generalizada por la falta de capacidad del seleccionador para enderezar una fase de clasificación para la siguiente Eurocopa del año 1992 y las malas relaciones con algunos jugadores de peso del combinado nacional, fue cesado en su cargo a lo largo del año 1991, tomando se relevó al frente del combinado nacional Vicente Miera, no consiguiendo clasificar a España para la Eurocopa.
Fue entrenador del Albacete Balompié después de dejar la selección, pero no llegó a terminar la temporada.